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廈門大學(xué)微納米科學(xué)與技術(shù)彭同圣研究所、?南京理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院、貴州大學(xué)大、中國科學(xué)院物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所福州分院--推進競爭性光催化CO2還原中乙醇途徑的研究

光催化CO2還原是一種很有前途的方法，用于收集太陽能和回收碳資源。然而，本征缺陷導(dǎo)致的不同光生載流子途徑之間的競爭是不可避免的，并且會對選擇性產(chǎn)生負面影響。本研究探討了光催化CO2還原過程中，鉬硫硒化物中空位誘導(dǎo)途徑與正常途徑之間的競爭。研究表明，高濃度的硫?qū)倏瘴豢梢酝ㄟ^降低自由能和調(diào)整關(guān)鍵中間體CH2的吸附來開啟卡賓途徑，吸引相鄰的CO進行C-C耦合以生產(chǎn)乙醇，從而顯著提高乙醇產(chǎn)量。我們提出，在設(shè)計用于C2生產(chǎn)的光催化劑時，在選擇基礎(chǔ)材料、摻雜劑和本征缺陷時，應(yīng)充分考慮構(gòu)建用于匹配中間體耦合的變體活性位點。
過去幾十年中，工業(yè)發(fā)展對化石燃料的巨大消耗每年排放數(shù)十億噸的二氧化碳（CO2），引發(fā)了一系列氣候和健康問題。光催化CO2還原為高附加值液體有機物同時實現(xiàn)了太陽能的利用和碳資源的回收，因此被視為增加能源供應(yīng)和回收碳排放的前景方法。然而，光催化CO2還原的當(dāng)前性能尚不滿足工業(yè)應(yīng)用的要求，主要原因是產(chǎn)量相對較低。由還原側(cè)和氧化側(cè)組成的異質(zhì)結(jié)是常用的策略，以促進光生電子-空穴對的界面分離，從而提高傳輸效率。盡管如此，光催化CO2還原將是一個競爭性的多步過程，每個碳原子最多可涉及八個電子，而目標(biāo)反應(yīng)不能僅僅通過有利的載流子傳輸來精確激活。因此，光催化劑中的光生電子需要進一步導(dǎo)向目標(biāo)能級以激活擬議的還原反應(yīng)，因為調(diào)整不當(dāng)?shù)哪繕?biāo)能級可能會為光生電子激活副反應(yīng)提供多條潛在路徑，最終削弱產(chǎn)物產(chǎn)量和選擇性。因此，精確控制還原側(cè)內(nèi)的光生載流子至關(guān)重要，而具有連續(xù)可調(diào)帶結(jié)構(gòu)的二維多變量過渡金屬二硫化物（TMDs）將是所需光催化劑的一種有前途的候選材料，它們還具有可見光吸收、短載流子擴散長度和豐富的具有負氧化還原電位的活性位點。

圖1。 (a) 正常位點和硫族元素空位之間光催化CO?還原路徑競爭的設(shè)計。 (b) MoSSe的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像。 (c-f) MoSSe-500的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像和能量色散X射線光譜（EDS）元素映射。 (g) MoSSe-500的高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像及其選區(qū)電子衍射（SAED）圖像(g1)和(g2)。
解析：
該截圖展示了一組與材料研究相關(guān)的圖像和文字描述。圖1包含六個部分：
(a) 部分描述了正常位點和硫族元素空位在光催化CO?還原路徑競爭中的設(shè)計。
(b) 部分展示了MoSSe的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像。
(c-f) 部分展示了MoSSe-500的SEM圖像和能量色散X射線光譜（EDS）元素映射。
(g) 部分展示了MoSSe-500的高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像及其選區(qū)電子衍射（SAED）圖像。
這些圖像和文字描述用于展示材料MoSSe及其500度處理后的微觀結(jié)構(gòu)和元素分布。

圖2。 (a-c) MoSSe和MoSSe-x的XRD圖譜及其在(002)和(110)位置的細節(jié)。(d) 拉曼光譜，(e) 電子順磁共振光譜，(f) MoSSe和MoSSe-x的S 2p/Se 3p和Se 3d的XPS。
解析：
該圖展示了MoSSe和MoSSe-x兩種材料的多種表征結(jié)果，具體如下：
‌(a-c) XRD patterns and details at (002) and (110) of MoSSe and MoSSe-x‌:
· 提供了MoSSe和MoSSe-x的X射線衍射（XRD）圖譜，并特別展示了(002)和(110)晶面的細節(jié)。
· ‌(d) Raman spectra‌:
· 提供了兩種材料的拉曼光譜，用于分析材料的分子振動模式。
· ‌(e) EPR spectra‌:
· 提供了電子順磁共振（EPR）光譜，用于檢測材料中的未成對電子。
· ‌(f) XPS at S 2p/Se 3p and Se 3d of MoSSe and MoSSe-x‌:
· 提供了MoSSe和MoSSe-x的X射線光電子能譜（XPS）數(shù)據(jù)，特別關(guān)注硫（S）2p/硒（Se）3p和Se 3d軌道的電子結(jié)合能。
通過這些表征手段，可以全面了解MoSSe和MoSSe-x兩種材料的結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)。

圖3. (a) UV-Vis吸收光譜，(b) 通過Mott-Schottky法得到的導(dǎo)帶底(CBM)和通過價帶XPS法得到的價帶頂(VBM)提取的帶隙，針對MoSSe和MoSSe-x。(c) 晶體（左）和電子（右）結(jié)構(gòu)，(d) 計算得到的帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度(DOS)針對MoSSe和具有硫族元素空位的MoSSe。
解析：
該圖展示了關(guān)于MoSSe及其硫族元素空位衍生物（MoSSe-x）的光學(xué)、電子和晶體結(jié)構(gòu)特性。具體內(nèi)容包括：
‌(a) UV-Vis吸收光譜‌：展示了MoSSe和MoSSe-x的紫外-可見光吸收光譜。
‌(b) 提取的帶隙‌：通過Mott-Schottky方法確定了導(dǎo)帶底(CBM)，通過價帶XPS方法確定了價帶頂(VBM)，從而提取了MoSSe和MoSSe-x的帶隙。
‌(c) 晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)‌：展示了MoSSe的晶體結(jié)構(gòu)（左圖）和電子結(jié)構(gòu)（右圖）。
‌(d) 計算得到的帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度(DOS)‌：計算并展示了MoSSe及其具有硫族元素空位的衍生物的帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度。

圖4。 (a-b) MoSSe的EFM中的高度和相位回線。 (c-d) MoSSe-500的EFM中的高度和相位回線。(e) 沿MoSSe標(biāo)記線的高度和相位線性變化。(f) 沿MoSSe-500標(biāo)記線的高度和相位線性變化。
解析：
該圖展示了MoSSe和MoSSe-500在不同處理條件下（EFM，即電子力顯微鏡）的高度和相位回線，以及沿標(biāo)記線的高度和相位線性變化。圖(a-b)和(c-d)分別展示了MoSSe和MoSSe-500在EFM中的高度和相位回線，而圖(e)和(f)則展示了沿各自標(biāo)記線的高度和相位線性變化情況。通過這些圖表，可以分析材料在不同處理條件下的表面形貌和相位特性。

圖5。 (a) PL光譜，(b) 時間分辨PL光譜，(c) EIS，(d) 光電流響應(yīng)，(e) CO2 光催化生產(chǎn)速率和 (f) 參與電子的數(shù)量對MoSSe和MoSSe-x還原過程的貢獻。
解析：
圖5展示了關(guān)于MoSSe和MoSSe-x材料在光催化過程中的一系列實驗結(jié)果。具體包括以下內(nèi)容：
(a) PL光譜：光致發(fā)光（Photoluminescence）光譜，用于研究材料的發(fā)光特性。
(b) 時間分辨PL光譜：時間分辨的光致發(fā)光光譜，用于研究材料在不同時間點的發(fā)光特性變化。
(c) EIS：電化學(xué)阻抗譜（Electrochemical Impedance Spectroscopy），用于研究材料的電化學(xué)性質(zhì)。
(d) 光電流響應(yīng)：材料在光照條件下的電流響應(yīng)，用于評估材料的光電性能。
(e) CO2 光催化生產(chǎn)速率：材料在光催化還原CO2過程中的生產(chǎn)速率，用于評估材料在CO2還原反應(yīng)中的效率。
(f) 參與電子的數(shù)量：在MoSSe和MoSSe-x材料的還原過程中，參與電子的數(shù)量，用于評估電子在光催化過程中的貢獻。

圖6。 (a) 在Mo4+和Moδ+位點上CH4生成過程中的計算能量。 (b) 通過原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）研究光催化CO2還原過程中表面自由基的時間分辨演化。 (c) 通過原位FTIR和密度泛函理論（DFT）計算研究還原過程中CO2吸附、活化、加氫和耦合的機制。
解析：
該圖展示了關(guān)于光催化CO2還原的研究內(nèi)容，分為三個部分：
(a) 部分展示了在Mo4+和Moδ+位點上CH4生成過程中的能量變化。
(b) (b) 部分通過原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）研究了在光催化CO2還原過程中表面自由基的時間分辨演化。
(c) 部分通過原位FTIR和密度泛函理論（DFT）計算，探討了還原過程中CO2吸附、活化、加氫和耦合的機制。

本研究表明，在光催化CO2還原過程中，本征缺陷導(dǎo)致的不同光生載流子途徑之間的競爭是普遍存在的。通過調(diào)整MoSSe中的硫?qū)倏瘴粷舛?，可以顯著提高乙醇的產(chǎn)量和選擇性。這一發(fā)現(xiàn)為設(shè)計高效的光催化劑以實現(xiàn)多碳產(chǎn)物的生產(chǎn)提供了新的思路。DOI:10.1016/j.apcatb.2024.124260

這篇文獻的創(chuàng)新點可總結(jié)為以下三點：
‌材料設(shè)計創(chuàng)新‌：通過調(diào)控MoSSe基材料中硫/硒比例（MoSSe-x），優(yōu)化了電子結(jié)構(gòu)，顯著提升了光生載流子分離效率，并通過PL光譜和時間分辨PL光譜驗證了其低復(fù)合率特性。
‌機理研究創(chuàng)新‌：結(jié)合原位FTIR和DFT計算，首次揭示了Mo4+/Moδ+位點對CO2還原路徑（吸附→活化→加氫→耦合）的動態(tài)調(diào)控機制，明確了CH4生成的關(guān)鍵能壘變化（圖6a）。
‌性能突破‌：通過EIS和光電流測試證明材料具有優(yōu)異的電荷傳輸能力，最終實現(xiàn)CO2光催化還原速率的大幅提升（圖5e），且量化了不同位點對電子貢獻的差異（圖5f），為精準(zhǔn)設(shè)計催化劑提供了新思路。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號



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